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news 2025/10/29 12:38:38

做汽车团购的网站,wordpress的博客主题,百度指数需求图谱,企业建站模版大家好#xff01;今天我们要探讨的是一篇关于纳米级界面水凝胶粘弹性的研究论文——《Nanoscopic Interfacial Hydrogel Viscoelasticity Revealed from Comparison of Macroscopic and Microscopic Rheology》发表于《Nano Letters》#xff0c;该研究通过比较宏观和微观流… 大家好今天我们要探讨的是一篇关于纳米级界面水凝胶粘弹性的研究论文——《Nanoscopic Interfacial Hydrogel Viscoelasticity Revealed from Comparison of Macroscopic and Microscopic Rheology》发表于《Nano Letters》该研究通过比较宏观和微观流变学揭示了水凝胶中一些非常有趣的特性。让我们一起看看研究人员是如何揭开这层面纱的吧 *本文只做阅读笔记分享* 一、研究背景与意义软物质材料的粘弹性研究在材料科学领域具有重要意义。宏观流变学通过对大量材料施加应变或应力测量力或位移响应来研究材料的粘弹性微观流变学则从微观示踪粒子的运动中提取样品的粘弹性行为。理想情况下结合宏观和微观流变学技术能获取材料在更全面频率范围的粘弹性响应。广义斯托克斯-爱因斯坦关系GSER将宏观和微观联系起来但实际实验中宏观和微观流变学数据常存在偏差而本研究旨在深入探究这种偏差背后的机制以更好地理解软物质材料的粘弹性本质特别是水凝胶体系中聚合物-粒子相互作用对有效水凝胶粘弹性的影响。二、实验体系与测量方法一实验材料本实验选用线性聚环氧乙烷PEO聚合物的半稀水溶液作为研究的水凝胶体系其具有物理交联特性结构简单且性质可重复是理想的模型系统。同时实验中引入了不同粒径的聚苯乙烯PS示踪粒子包括流体动力学直径为68.8nmPS-69、109.3nmPS-109和192.0nmPS-192的粒子用于微观流变学测量。二实验方法 1、宏观流变学实验对不同浓度如1wt%、2wt%、3wt%、4wt%和链长Mw 1MDa、2MDa、4MDa的PEO溶液进行频率扫描应变幅度固定为γ05%角频率范围设定在0.1到100rad/s之间。通过测量弹性模量G和粘性模量G研究PEO溶液的宏观粘弹性特性。对于Mw 1MDa的PEO溶液除了最高浓度4wt%的样品在非常高频率下出现G和G的交叉外其余浓度下在整个频率范围内均表现为GG即主要呈现粘性。 Mw 4MDa的PEO溶液在大多数浓度和频率下G占主导表明这些样品主要表现为弹性行为。并且随着浓度增加G和G均呈现增加趋势且G的低频平台如低粘度样品中出现的情况是由于相位角不确定性导致的测量伪影这是低扭矩信号样品常见的现象。 2、微观流变学实验运用动态光散射DLS技术对含有PS示踪粒子的相同PEO样品进行测量。DLS测量得到强度自相关函数g(2)(T)并将其转换为均方位移MSDΔr2(T)如图2A-C所示。在不同浓度和链长的PEO溶液中不同粒径的PS示踪粒子表现出不同的MSD行为。在非常短的时间内聚合物尚未对粒子动力学产生影响此时粒子扩散仅由溶剂粘度决定即Δr2(T)6DsolvT通过对短时间MSD10-6T5×10-6s的拟合确定溶剂扩散系数Dsolv进而根据斯托克斯-爱因斯坦方程DsolvKBT/(6Πηsolva)计算出溶剂粘度ηsolv。结果显示溶剂粘度ηsolv随聚合物浓度增加而增加但与链长无关。这一现象可通过考虑PEO聚合物周围存在界面水层来解释将每个PEO聚合物视为被具有较高粘度的界面水层包围的圆柱体通过建立几何模型如考虑水合聚合物的体积分数等因素发现实验数据与模型拟合良好得到ηi(27.17±0.74)mPas与分子动力学模拟结果相符。此外通过对MSD在不同时间尺度的分析发现粘弹性水凝胶中粒子运动存在三个连续的缩放区域短时间内由溶剂粘度主导的正常扩散中间时间的亚扩散反映水凝胶粘弹性长时间后再次变为扩散状态此时的扩散系数Dmicro与线性水凝胶粘度ηmicro相关且通过非振荡宏观流变学测量在稳态剪切速率下对非线性Cross模型的拟合得到的宏观粘度ηmacro与ηmicro具有可比性但存在系统偏移这将在后续进一步讨论。三、宏观与微观流变学结果对比及偏差分析一模量对比与偏差量化比较PS-109示踪粒子和Mw1MDa聚合物的宏观和微观流变学的粘弹性模量|G*|发现二者存在明显偏差。为了准确量化这种偏差引入频率无关的偏移因子γs当|G*micro,shifted|γs| G*micro |且γs1时表示GSER完全成立。实验结果表明偏移后的微观流变学数据|G*micro,shifted|虚线与宏观流变学数据在一定程度上能够完美吻合但对于较长聚合物链的样品仍存在一些差异。这些差异可能源于宏观流变学测量在高频率下的惯性效应以及长聚合物松弛时间导致的测量不准确。同时随聚合物浓度增加而呈现系统增加的趋势而对示踪粒子尺寸和链长的依赖性相对较弱。二偏差机制探讨 1、常规因素影响分析为深入理解宏观和微观流变学之间的偏差机制首先对一些可能影响测量结果的常规因素进行分析。有限粒子半径、压缩性和表面滑移效应从瞬态斯托克斯方程出发考虑有限粒子半径、压缩性以及表面滑移效应等因素对实验结果的影响。研究发现在实验所采用的粒子半径小于10 μm和频率范围10-1ω105 rad/s内有限粒子半径对实验结果的影响并不显著。此外有限滑移效应通常会降低粒子摩擦这与我们观察到的宏观和微观流变学之间的偏差方向相反因此可以排除有限粒子半径、压缩性和表面滑移效应是造成偏差的主要原因。水凝胶不均匀性影响水凝胶的结构特征由其网格尺寸决定对于示踪粒子显著大于网格尺寸的情况水凝胶在粒子特征长度尺度上可视为均匀的此时粒子应探测到宏观水凝胶粘度。通过小角中子散射SANS测量得到本实验中PEO水凝胶的网格尺寸约为2-8nm与简单立方晶格估计值如4wt%PEO时ξcubin3.9nm1wt%PEO时ξcubin7.9nm相符且远小于所用示踪粒子半径69-192nm。因此可以合理推断水凝胶不均匀性并非导致宏观和微观流变学数据偏差的主要因素。 2、壳层模型的提出与验证在排除上述常规因素后考虑到粒子-聚合物相互作用可能在粒子周围形成具有不同粘弹性特性的壳层从而提出壳层模型来解释宏观和微观流变学数据之间的偏差。壳层模型假设由于粒子-聚合物之间的相互作用可能是排斥或吸引会在示踪粒子周围诱导形成一个厚度为Δ的壳层该壳层内的模量G*shell(ω)不同于本体模量G*macro(ω)。为简化模型假设壳层模量与宏观模量通过频率无关因子κ相关即G*shell(ω) κG*macro(ω)。基于此假设从斯托克斯方程推导出修正的GSER。壳层模型参数确定通过分析实验数据发现壳层厚度Δ与聚合物的末端距Reideal成线性关系具体为Δ3/5Reideal。对于的值研究发现其随聚合物浓度增加而减小在高浓度时趋近于1。这意味着吸附聚合物链对界面壳层中重新缩放的粘弹性模量的影响随着本体聚合物浓度的增加而逐渐减小这与吸附表面层中聚合物浓度相对增加量随本体浓度增加而减小的事实相符。此外κ随聚合物链长增加而减小这是因为随着链长增加吸附聚合物链对壳层动力学的减缓作用相对于链缠结的阻碍作用变得不那么重要。壳层与本体粘度关系进一步研究界面壳层与本体粘度的关系发现壳层/本体模量比随本体粘度ηmacro增加而显著减小并且壳层粘度ηshell随着本体粘度ηmacro的增加而急剧增加。这表明聚合物在粒子表面的吸附增加了粒子表面附近的聚合物密度从而影响了壳层的粘弹性特性。四、研究结论与展望本研究通过对水性PEO水凝胶的宏观和微观流变学研究得出以下重要结论GSER在从微观流变学提取粘弹性性质方面是一个准确的理论模型宏观和微观流变学数据之间的偏差源于示踪粒子周围壳层的界面效应。壳层厚度与聚合物末端距相关凸显了链端在粒子周围流变性质中的重要性。这一研究不仅协调了宏观和微观流变学测量结果还为深入理解水凝胶和聚合物溶液的界面粘弹性行为提供了有力依据。展望未来研究方向期望能够进一步提取修饰后的松弛时间尺度以及壳层中详细的频率相关粘弹性响应。这将需要在更广泛的频率范围内进行实验以更全面地揭示纳米级界面水凝胶的粘弹性特性为软物质材料的研究和应用提供更深入的理论支持。五、一起来做做题吧 1、以下关于软物质材料粘弹性的描述正确的是 A. 软物质材料只表现出弹性响应 B. 软物质材料的粘弹性与响应时间无关 C. 宏观流变学通过测量示踪粒子运动研究粘弹性 D. 微观流变学可在小样本体积且高频率下研究粘弹性 2、在对 PEO 溶液的宏观流变学实验中关于弹性模量G和粘性模量G的描述错误的是 A. 对于1MDa的 PEO除高浓度外GG B. 随着 PEO 浓度增加G和G均增加 C. G的低频平台是正常测量结果与样品性质无关 D. 4MDa的 PEO 在多数情况下占主导 3、在微观流变学实验中对于均方位移MSD的说法正确的是 A. 在粘弹性水凝胶中粒子 MSD 在所有时间尺度都为线性 B. 短时间内粒子 MSD 与溶剂粘度无关 C. 中间时间粒子呈现亚扩散反映水凝胶粘弹性 D. 长时间后粒子 MSD 不再变化 4、关于宏观和微观流变学数据偏差的解释错误的是 A. 有限粒子半径是导致偏差的主要原因 B. 水凝胶不均匀性不是偏差的主要原因 C. 提出壳层模型来解释偏差壳层厚度与聚合物末端距有关 D. 壳层模量与宏观模量通过频率无关因子相关参考文献 Schmidt RF, et al. Nanoscopic Interfacial Hydrogel Viscoelasticity Revealed from Comparison of Macroscopic and Microscopic Rheology. Nano Lett. 2024 Apr 9;24(16):4758–65.
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